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教學(xué)科研

材料學(xué)院青年教師在《Angew. Chem.》發(fā)表研究成果

近日,材料學(xué)院青年教師張盼盼在固態(tài)聚合物離子導體彈性體研究的基礎上(Advanced Materials, 2021, 33(31), 2101396, ESI高被引論文)提出了一種雙重鍵交聯(lián)策略,設計并制備了同時(shí)具有高離子電導率、優(yōu)異回彈性和可回收性的固態(tài)聚合物電解質(zhì)。相關(guān)成果以“A Dual-Bond Crosslinking Strategy Enabling Resilient and Recyclable Electrolyte Elastomers for Solid-State Lithium Metal Batteries”為題,發(fā)表在化學(xué)領(lǐng)域頂級期刊《德國應用化學(xué)》 (Angewandte Chemie-International Edition,簡(jiǎn)稱(chēng)Angew. Chem.)。


固態(tài)鋰金屬電池被認為是最有前途的下一代高能量密度電池。然而,電極-電解質(zhì)界面的固-固接觸問(wèn)題是固態(tài)鋰電池的一大挑戰,并且,鋰金屬電極在充放電過(guò)程中伴隨著(zhù)大的體積形變,會(huì )進(jìn)一步加劇該問(wèn)題。因此,開(kāi)發(fā)具有彈性變形能力、且回彈性?xún)?yōu)異的聚合物固態(tài)電解質(zhì),有望在鋰金屬的循環(huán)沉積-剝離反應過(guò)程中,保持電極-電解質(zhì)界面的良好接觸,提高電池性能。此外,開(kāi)發(fā)可回收的固態(tài)電解質(zhì)材料對鋰電池產(chǎn)業(yè)的可持續發(fā)展也至關(guān)重要。


然而,聚合物固態(tài)電解質(zhì)的力學(xué)彈性、離子導電性、以及可回收性之間存在著(zhù)本征的相互制約關(guān)系。例如,小分子的塑化劑可以提高導電性,但會(huì )增加蠕變或塑性變形,降低回彈性能;強的共價(jià)交聯(lián)網(wǎng)絡(luò )可以提高彈性,但會(huì )降低導電性,且使得材料難以回收。因此,亟需通過(guò)分子結構設計,解耦聚合物固態(tài)電解質(zhì)的這些耦合關(guān)系。

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圖1:SPEs的雙重鍵交聯(lián)策略


雙重鍵交聯(lián)策略是指在聚合物固態(tài)電解質(zhì)的交聯(lián)點(diǎn)包含強度不同的兩種鍵合作用,弱的分子內氫鍵可以在力學(xué)加載下破壞,釋放加載時(shí)自發(fā)恢復,賦予材料高的彈性變形能力和回彈性能;較強的共價(jià)鍵合作用在應力下維持承重共價(jià)網(wǎng)絡(luò ),但可以通過(guò)化學(xué)方法破壞并恢復,賦予材料可回收性能;軟的聚合物鏈段則提供鋰離子的解離和傳導能力,賦予材料高的離子導電性能?;谠摬呗?,設計了具有半縮醛胺動(dòng)態(tài)共價(jià)網(wǎng)絡(luò )的聚合物固態(tài)電解質(zhì),實(shí)現了高的離子電導率,達0.2 mS cm-1(25 ℃),回彈模量為0.642 MJ m-3,拉伸-回彈曲線(xiàn)表明其有著(zhù)優(yōu)異的回彈性和極低的滯后比,在拉伸-回彈曲線(xiàn)的耐久性測試中,首圈的回滯比僅為0.98%,1000圈后僅為2.03%;最后,驗證了該固態(tài)電解質(zhì)的可回收性能。


材料學(xué)院青年教師張盼盼和中國科學(xué)院北京納米能源與系統研究所蒲雄研究員為共同通訊作者。本研究得到了國家自然科學(xué)基金青年項目和面上項目(52303367、52173274)的支持。


論文鏈接:https://doi.org/10.1002/anie.202404769